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本作のキーパーソンとなる、恋する心をかき乱す<イケメンくん>と、全てを戦慄させる<サイコキラーくん>。恋多き少女・きゃぴ子(堀田真由)の彼氏のひとりである大学生の<イケメンくん>を演じているのは、「腐女子、うっかりゲイに告る。」「わたしに××しなさい!」に出演、「おっさんずラブ」栗林歌麻呂役も話題となった金子大地。
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<イケメンくん>について小林啓一監督は「はじめから金子くんがいいと思っていたので、ほとんど当て書きです」と<イケメンくん>はまさに金子さんそのものだと言い、「以前『逆光の頃』(17)にも出演してもらって、また一緒にやりたいなと思っていました」と抜群の信頼を寄せているという。
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そして、夏ドラマの中でも特に大きな話題となった「あなたの番です」ではかわいいヤンキーカップルで視聴者を癒していた中尾暢樹は、愛についての歪んだ信念を滔々と説く<サイコキラーくん>を演じている。
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公開中の予告編では、サイコキラーの恐ろしさを予感させた中尾さん。小林監督は「サイコキラーくん役は、美形で人懐こくて笑顔の爽やかな人がよかった」と自身にあるイメージを明かし、「なので、パブリックイメージが明るい中尾くんが真逆の役をやったら怖いんじゃないかと思いましたね」と起用理由を語っている。
『殺さない彼と死なない彼女』は11月15日(金)より新宿バルト9ほか全国にて公開。